Племянница знаменитого Кристофера Ли и прапраправнучка основателя «Таймс» Джона Уолтера, Харриет Уолтер сыграла практически всех шекспировских героинь - от Офелии до Клеопатры и леди Макбет на множестве театральных площадок - в театрах «Донмар» и «Алмейда», в Королевском национальном театре и на Бродвее. Но больше всего ролей Уолтер сыграла в RSC, где работает с 1987 года. При этом до того, как Харриет Уолтер поступила в Лондонскую Академию Музыкального и Драматического Искусства (London Academy of Music and Dramatics Arts — LAMDA), ей отказали пять различных драматических школ.
В 1988 году Харриет Уолтер стала лауреатом премии Оливье за лучшую женскую роль в возрождении за участие сразу в трех спектаклях - «Географическом вопросе», «Двенадцатой ночи» и чеховских «Трех сестрах». После актриса дважды была номинантом премии Оливье: в 2001 за пьесу Life x 3 и в 2006 году - за роль Елизаветы I в спектакле «Мария Стюарт». Эта роль принесла Харриет премию Evening Standard и номинацию на «Тони» в 2009 году.
Уолтер имеет докторскую степень по литературе в Бирмингемском университете и обладает почетной докторской степенью в Институте Шекспира в Стратфорде-на-Эйвоне. Вместе с ней в 2001 году такой степени был удостоен Кеннет Брана. Свой актерский и жизненный опыт Харриет Уолтер осмысливает в книгах «Макбет» из серии «Актеры о Шекспире» (2002 г.), «Лицом к лицу: размышления об образах пожилых женщин» (2010 г.), «Брут и другие героини: играя роли Шекспира для женщин» (2016 г.). Последняя книга посвящена постановкам Шекспира с полностью женским кастом - в 2012 году Харриет сыграла Брута в «Юлии Цезаре», а спустя два года - Генрих IV из одноименной пьесы и Просперо из «Бури» в театре «Донмар».
С 1980-х годов Харриет Уолтер снимается в кино и сериалах, как в Великобритании, так и в Голливуде. В 1999 году она сыграла мать Татьяны Лариной в постановке «Онегин» (Onegin, 1999 г.), где ее партнерами был Рейф Файнс, Лиз Тайлер и Лена Хиди. Неожиданную славу Харриет Уолтер обрела после роли доктора Калании в фильме «Звездные войны: Пробуждение силы» (Star Wars: Episode VII - The Force Awakensв, 2015 г.). Ее недавние работы в кино - «Рокетмен» (Rocketman, 2019 г.) и «Последняя дуэль» (The Last Duel, 2021 г.) Ридли Скотта.
В 2017 году актриса появилась в двух эпизодах драмы BBC «Вызовите акушерку» (Call the Midwife, 2012 - …). Также сыграла леди Шеклтон в «Аббатстве Даунтон» (Downton Abbey, 2010-1015 гг) и Клементину Черчилль в сериале Netflix «Корона» (The Crown, 2016 - …). За эту роль в 2016 году Харриет Уолтер получила премию Гильдии киноактеров за выдающуюся игру в ансамбле в драматическом сериале.
В 2000 году Харриет Уолтер была награждена Орденом Британской Империи третьей степени (Commander of the Order of British Empire — CBE), а в 2011 году - им же в четвертой степени (Dame Commander of the Order of British Empire — DBE) за заслуги перед драматическим искусством.